制备HNO3的过程通常需要消耗大量的能量,并且导致严重的环境污染。人们发现电催化制备HNO3是一种消除碳排放的路径。
有鉴于此,中国科学院化学所李玉良院士、薛玉瑞等报道控制Co金属组装在石墨炔基底,得到的催化剂能够在温和条件选择性进行电催化还原N2制备NH3。
本文要点:
(1)
石墨炔材料具有非常大的共轭结构,石墨炔分布丰富的sp C位点,这种sp C位点与金属之间具有强相互作用,石墨炔与Co原子之间具有电荷转移。
(2)
通过实验和理论计算,发现强氧化态的Co能够活化N2分子,选择性和高效率的将N2分子转化为*NO中间体,因此促进N2还原为HNO3的性能。在比较低的过电势,实现了192.0 μg h-1 mg-1的HNO3速率,法拉第效率达到21.5 %。
参考文献
Xuchen Zheng, Han Wu, Yang Gao, Siao Chen, Yurui Xue, Yuliang Li, Controllable Assembly of Highly Oxidized Cobalt on Graphdiyne Surface for Efficient Conversion of Nitrogen into Nitric Acid, Angew. Chem. Int. Ed. 2024