摘要：近日，李玉良院士团队利用石墨炔二维平面的轴向应变用作构建性能可调的全固态镁—湿度电池。通过挤压生长了石墨炔纳米片阵列的海绵，应力沿海绵传递诱导石墨炔二维平面产生精确的单轴拉伸，导致电子结构发生变化，从而增强催化活性。实验和密度泛函理论计算都揭示了石墨炔基电极在单轴拉伸下的电子结构变化（带隙从0.47 eV到0.30 eV），并提高了析氢性能，从而提高了电池的输出。电池的最大功率密度从0.40 mW cm-2 增加到7.0 mW cm^-2。这种基于二维平面轴向拉伸的外部物理场调节的能源器件为可调节的智能电子设备和电池的开发和集成提供了新的思路。

背景介绍：

由智能制造驱动的第四次工业革命的到来推动了智能时代的发展，随着智能材料和器件的应用，对储能和转换器件提出了更高的要求。将这些智能材料集成到电池中可以开发能够响应电池内部或外部刺激的新型可调节的概念电池，从而适应环境以实现最佳的能量转换效率。值得注意的是，与传统材料的应变不同，二维材料平面的张力引起的轴向应变会产生意想不到的材料性质，例如定制的电子和光子结构，增强的催化性能等，这已经成为提高电子和光子器件性能的有效方法。

本文亮点：

基于以上背景，中国科学院化学研究所李玉良团队利用石墨炔二维平面的轴向应变设计了一种性能可调的全固态镁—湿度电池。轴向的拉伸引起了石墨炔电子密度分布的变化：沿拉伸方向的电子密度降低，而垂直于拉伸的方向的电子密度显著增强。这种各向异性应变导致石墨炔的带隙从无应变的0.47 eV线性降低至3%拉伸应变的0.30 eV。带隙变窄和价带中心上移提高了电子在费米能级附近的态密度，显著增强了石墨炔对析氢反应的催化活性。

图1. 轴向拉伸对石墨炔电子性能的影响。

通过原位拉曼光谱阐明了宏观压缩应变对石墨炔分子平面的微观应变传递机制。随着压缩应变从0%增至60%，石墨炔的共轭二炔特征峰（1930 cm⁻¹和2170 cm⁻¹）强度显著增强，且G峰和共轭炔键峰发生红移，表明压缩导致石墨炔晶格发生拉伸。这种应变通过海绵骨架的应力传递引发石墨炔二维平面的单轴拉伸，从而调控其电子结构和催化活性，为电池性能的动态调节提供了直接实验证据。

图2. 自调节固态镁—湿度电池的机制。

图3. 压力控制SMB的电输出性能。

电化学测试系统评价了应变对镁—湿度电池性能的影响。随着压缩应变增加，催化析氢反应在10 mA cm^-2下的过电位从647 mV降至611 mV，Tafel斜率从149.2 mV dec⁻¹降至112.6 mV dec^-1，表明反应动力学显著提升。压缩下，电池的开路电压从1.1 V增至1.8 V，功率密度从0.40 mW cm^-2提升至7.0 mW cm^-2，增加了17.5倍。恒流放电曲线显示稳定的电压平台，脉冲压力测试中电池的输出电压随应变增大而线性升高，且两节串联电池可以点亮红色LED，验证了压力调控电池输出的实际应用潜力。 

总结与展望：

综上所述，本研究创新性地将二维材料石墨炔的轴向拉伸应变与固态电池设计结合，通过三维海绵基底实现应力的高效传递与动态调控，开发出性能可调的智能镁—湿度电池。理论计算与实验验证表明，单轴拉伸通过使带隙变窄、降低功函数和优化电子态密度，显著提升石墨炔的催化析氢活性，使电池功率密度提升17.5倍。该工作不仅为应变工程在能源器件中的应用提供了新范式，还通过结构-性能一体化设计，推动了自调节电池、柔性电子及智能传感等领域的发展。

文章详情：

Strain and Deformation Drive Efficient Hydrogen Evolution for Adjustable Solid Mg-Moisture Battery

Xinlong Fu, Changshui Huang*, Yi Wang, Ruiqiao Wu, Jingchi Gao, Xingru Yan, Qian Chang, Feng He*, Zhihui Zhang and Yuliang Li*

Cite this by DOI: 10.31635/ccschem.025.202405392

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