次10 nm的结构在集成电路、光子芯片、微纳传感、光电芯片、纳米器件等技术领域有着巨大的应用需求，这对微纳加工的效率和精度提出了许多新的挑战。激光直写作为一种高性价比的光刻技术，可利用连续或脉冲激光在非真空的条件下实现无掩模快速刻写，大大降低了器件制造成本，是一种有竞争力的加工技术。然而，长期以来激光直写技术由于衍射极限以及邻近效应的限制，很难做到纳米尺度的超高精度加工。近期，国家纳米科学中心刘前研究员与中国科学院苏州纳米所张子旸研究员合作，在Nano Letters上发表了题为“5 nm Nanogap Electrodes and Arrays by a Super-resolution Laser Lithography”的研究论文，报道了一种他们发展的新型5 nm超高精度激光光刻加工方法（DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00978）。
刘前团队长期从事微纳加工方法及设备的创新研究，已发展出了多种新型微纳加工方法和技术（专著：Novel Optical Technologies for Nanofabrications。 论文：Nat. commun.8,1410,2017; Nano Lett. 17,1065,2017; Nat. commun.7,13742,2016; Nanoscale 6,3063, 2, 2014; Nanoscale 5,8351, 2013; Adv. Mater. 24,3010,2012。 授权发明专利：美国US 2011/0111331 A1, 日本J5558466, 中国ZL201410075679.0, ZL201410066565.x）。本研究中所使用设备为刘前团队发展出的新一代具有完全知识产权的激光直写设备。其创新性如下：(1) 新的技术原理：利用了激光与物质的非线性相互作用来提高加工分辨率，不同于传统的缩短激光波长或增大数值孔径的技术路径；（2）实现了超分辨纳米加工；（3）打破了传统激光直写的受体材料只能使用有机光刻胶的限制，可使用任意受体材料，极大地扩展了激光直写的应用场景。
本研究工作是在前期研究的基础上，采用自行研发的超分辨激光直写装置（NA=0.9，入=405 nm），利用无机钛膜作为无机光刻胶，基于光热反应机理实现了侧壁陡直的线结构加工，发展出了双激光束交叠加工技术（见图1左）。通过精确控制激光的能量密度及步长，实现了1/55入射波长的加工尺度，超过光学衍射极限27倍，达到了最小5 nm的特征线宽 (如图1右)。在这个研究中，研究人员还利用这种超分辨的激光直写技术，实现了纳米狭缝电极阵列结构的大规模制备（图1右）。相较而言，利用聚焦离子束刻写技术，制备一个纳米狭缝电极需要10到20分钟，而利用本文开发的激光直写技术，可以一小时制备约5×105个纳米狭缝电极, 展示了可用于大规模生产的潜力。
图1：双束交叠加工技术示意图（左）和5 nm 狭缝电极电镜图（右）
纳米狭缝电极作为纳米光电子器件的基本结构，有着极为广泛的应用。在本研究中，研究人员还利用发展的新技术制备出了纳米狭缝电极为基本结构的多维度可调的电控纳米SERS传感器。可在传感器一维方向上对反应“热点”完成定点可控，实现了类似逻辑门“0”、“1”信号的编码和重复（图2a-b），并可通过狭缝间距和外加电压的改变，实现了对反应“热点”强度的精确可调（图2c-d），其中用外加电压调控SERS强度为表面拉曼信号增强提供了一条新的途径，对表面科学和痕量检测等研究有着重要的意义。
图2（a）纳米SERS传感器的光学显微镜图；（b）一维线性扫描下拉曼信号谱；（c）不同宽度下拉曼信号谱；（d）不同外加电压下拉曼信号谱
本研究针对激光器加工过程中的实际问题展开，很好的解决了高效和高精度之间的矛盾，发展出的技术有望用于红外激光器的产业化中。本工作得到了国家重点研究计划项目(2016YFA0200403)、国家自然科学基金 (No. 51971070，62875222、11874390)、Eu-FP7项目(No.247644)、中国博士后科学基金 (2017M612182) 的支持。
