光子器件的小型化,集成化及快速响应迫切需要推进对光在微纳尺度上耦合与传播的控制。近年来人们发现卤铅钙钛矿具有室温下高效率的激子发光行为,另外高质量的钙钛矿单晶易于制备,这使得钙钛矿材料在光子学器件应用上的优势得以体现。
二维钙钛矿是一类层状半导体材料,其无机骨架被有机分子层隔开。由于具有二维层状特征和相对较高的量子效率,二维钙钛矿材料在微纳尺度光腔构建上具有独特优势。二维钙钛矿的独特性质对光腔的构建提出什么要求,以及如何选择合适的光腔和钙钛矿形态是迫切需要回答的问题。
针对该研究现状,国家纳米科学中心刘新风课题组对二维钙钛矿的光腔应用及其内在的光与物质相互作用进行了讨论和展望。相关综述作为封面文章发表在《光子学研究》(Photonics Research)杂志的2020年第11期上(Cavity engineering of two-dimensional perovskites and inherent light-matter interaction. Photonics Research, 2020, 8(11): A72-A90)。
该文章首先从二维钙钛矿独特的光学性质、制备方法和微腔的构建途径等方面展开论述。二维钙钛矿相比于三维钙钛矿具有更高的量子产率和较低的缺陷密度,同时呈现出更单纯的激子发光和光学各向异性。
图:构建二维钙钛矿的光学腔
文章重点讨论了基于二维钙钛矿光学微腔的应用,如光子-激子强耦合、光子激光和光电器件等。在构建强耦合体系方面,回顾了在不同光腔体系中实现的激子与光腔模式的强耦合,特别是在单晶片的DBR光腔中观察到了自旋依赖的极化激元相互作用和玻色-爱因斯坦凝聚现象。在光子激光方面,指出单层无机骨架的二维钙钛矿由于强烈的激子-声子耦合作用和俄歇复合反而抑制了光增益的产生,而在准二维(多层)钙钛矿中得以改善。在光电器件方面,指出光腔对特定能量位置处吸收和发射的增强有利于提高器件性能,构建新型功能器件。
最后探讨了二维钙钛矿在光腔应用方面的机遇和挑战。其中如何可控生长大面积单晶薄膜是下一步的目标。另外从二维到准二维钙钛矿的转变如何影响光增益和激子极化激元的形成也是需要进一步解决的问题。二维钙钛矿光腔有望在非线性光学器件集成方面实现突破,但同时也需要解决环境稳定性及潜在的重金属污染等问题。
该综述一经发表便得到了广泛的关注。《光子学研究》(Photonics Research)杂志的主编杨兰教授(华盛顿大学)对此将二维钙钛矿评价为“明星级别的材料”。她指出通过调节起间隔作用的阳离子以及非对称的晶格结构,和三维材料相比,有更多的自由度来调节材料的能带结构、非线性光学和光电性能。如何利用二维钙钛矿材料的光电特点并将其与应用广泛的光学腔结合,在功能器件上实现更多的突破是一个值得探索的课题。
国家纳米科学中心博士研究生张帅为该研究的第一作者,刘新风研究员为通讯作者。该项工作得到了中国科学院战略性先导科技专项(B类),科技部重点研发计划,国家自然科学基金委和低维量子物理重点实验室开放课题等项目的支持。