近日，国家纳米科学中心朴玲钰研究团队与陈春英研究团队合作，在半人工体系光催化甲烷高选择性制取甲醇方面取得新进展，相关研究成果以“Effective photocatalytic methane oxidation over the TiO2/methanotrophs system”为题发表于Nano Today（DOI:10.1016/j.nantod.2023.101938）
甲烷是是全球变暖的主要推手，善加利用则是广泛应用的化工原料和能源载体。因此，将甲烷转化为甲醇等增值化学品对全球能源利用、环境保护、循环经济有极为重要的意义，百年来一直是工业界、科研界关注的重要方向。目前工业上采用间接的甲烷转化法，结合了甲烷重整和费托合成两个过程，高耗能、高排放。光催化甲烷直接转化可在温和条件下实现，受到越来越多的关注。然而，目前该过程选择性差（单一产物多低于90%）、效率低（转化率多低于1%）、稳定性不足（多低于20小时）。同时，昂贵的氧化剂(如双氧水)和高强度光源也是光催化甲烷转化面临的问题。
针对上述问题，研究团队采用半导体与微生物相结合，首次提出了构建半人工体系的思路，开发出全新的甲烷光催化转化途径。团队利用无机半导体吸收光能和高效转化的优势，结合微生物高选择性、自繁殖等特点，构建并实现了温和条件下高选择性（液相产物100%）、高效率(转化率5%)且高稳定性（单次超过35小时）的光催化甲烷制取甲醇的半人工体系。团队设计了一种由纯氧化钛（TiO2）和甲烷氧化细菌（Methylosinus trichosporium OB3b）组成的光催化体系，在室温、常压和模拟阳光照射下将氧化钛作为外源电子供体，经一系列电子递体传递到甲烷单加氧酶，进行甲烷转化，过程不使用任何牺牲剂、抑制剂和助剂。二者的结合位点、电子传输性质对体系性能至关重要。该体系在模拟日光照射下的甲醇产率为15761 142 mol？g-1？h-1，液相产物选择性100%。这比大多数研究高出几十倍，是同等条件下光催化甲烷转化最优值的5倍。这项工作为甲烷高效、高选择性转化制甲醇提供了新的研究方式。
国家纳米科学中心博士生薄纯玲、刘晶研究员为上述工作的共同第一作者，朴玲钰研究员、陈春英研究员与刘新风研究员为共同通讯作者。上述工作得到了国家自然科学基金面上项目及中国科学院战略性先导科技专项B等项目的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.nantod.2023.101938
