层状半导体中非平衡双曲等离激元的全光超快调控

发布时间:2024-02-02 | 【打印】 【关闭】

光与物质相互作用产生的包含极化电荷集团振荡的杂化电磁模式称为极化激元,通过极化激元可实现纳米尺度的光局域和光调控。近年来,各向异性的层状材料为极化激元调控提供了灵活的维度,成为极化激元中的重要平台。在各向异性材料中,介电张量为均为正值的体系支持各向异性光学波导。而当同时具备正负值的介电张量时,范德华层状材料的光学等频面为开放的双曲面形并支持双曲极化激元。双曲极化激元在超分辨成像、高灵敏探测、能流操控等方面具有广泛应用场景。

然而,目前研究最为充分的绝缘体中的双曲声子极化激元由于带隙较宽,对于直接光电操纵并不敏感,而以黑磷为代表的层状半导体材料,可以通过光电手段直接操纵载流子的各向异性集体振荡,为实现双曲等离激元的主动光电调控提供了全新路径。作为双轴晶体的黑磷的电子能带和高频光学介电系数具有显著的各向异性,引发各向异性的等离激元共振,有望支持双曲等离激元。但从块材中直接解理的黑磷薄片的低载流子浓度阻碍了双曲等离激元激发和探测。

近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心陈佳宁研究员,与国家纳米科学中心戴庆研究员、刘前研究员和苏州实验室薛孟飞副研究员联合攻关,通过超快飞秒激光脉冲诱导黑磷的介电张量同时出现正负值张量元,实现了黑磷中低损耗瞬态双曲等离激元的全光开关调控。在这项工作中,近红外光泵浦将价带的电子激发到导带,形成大量的自由载流子,由此产生的载流子集团振荡使中红外频段光学等频面从未激发时的封闭椭球形拓扑转变为光激发下的开放双曲面形。通过研究双曲等离激元近场干涉条纹随探测光入射角度的依赖关系,首次报道了黑磷中存在独特的“边界激发-针尖二次激发-边界发射”模式,证明了黑磷边界可实现自由空间光和双曲等离激元的高效互转换。通过拟合两个正交方向上干涉条纹的衰减,得到了堪比碳纳米管以及悬空石墨烯的高品质因子,表明了黑磷非平衡双曲等离激元的低传播损耗。此外,瞬态近场成像分离出黑磷中两个不同寿命的极化激元模式,即5 ps的传播态模式与40 ps的边界局域模式。该工作通过超快近场光学成像和光谱研究,在范德华层状半导体黑磷中论证了非平衡双曲等离激元的全光超快调控,其超低的传播损耗和皮秒尺度可控高速开关使得以黑磷为代表的各向异性层状半导体成为可编程集成光电子应用的潜力平台。

相关研究成果以Manipulating hyperbolic transient plasmons in a layered semiconductor为题发表于Nature Communications, 15, 709 (2024)。中国科学院物理研究所陈佳宁研究员、国家纳米科学中心戴庆研究员、刘前研究员和苏州实验室薛孟飞副研究员为共同通讯作者,中国科学院物理研究所博士生付饶、国家纳米科学中心博士生瞿钰松、苏州实验室薛孟飞副研究员为共同第一作者。上述工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金委、中国科学院战略性先导科技专项等项目支持。


图. 激发(左侧)和未激发下(右侧)黑磷/金盘叠层结构的近场图像

      论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-44971-3