近日，国家纳米科学中心刘新风课题组与北京大学张青课题组、北理工黄元课题组合作，通过将原子级薄的WS₂薄膜与硅孔阵列耦合形成法布里-珀罗(F-P)腔，实现增强的二次谐波定向发射。相关研究成果发表在ACS Nano上（DOI: 10.1021/acsnano.2c03033）。

二次谐波又称为倍频效应，是一种源于激发场下的电磁场极化高阶项的非线性光学过程，其响应通常很弱，需要严苛的相位匹配以及足够的作用长度来增强非线性效应，这导致非线性器件体积较大，难以集成。单层二维过渡金属硫化物（TMDs）拥有非常高的二阶非线性极化张量，使其成为小型化片上频率转换器件、全光互连和光电集成的理想选择。然而，受限于单层TMDs亚纳米尺寸厚度，其二次谐波转换效率仍然很低。因此，使用微纳结构增强单层TMD中光与物质相互作用，提高二次谐波转换效率，对其实际应用尤为重要。二次谐波方向性出射的实现，可以提高远场光束的利用率，使其能更好地应用在硅基超薄倍频器件、集成光子学等领域。

本工作中，研究团队通过使用紫外光刻和ICP刻蚀技术在SiO₂/Si硅衬底上制备出圆孔阵列，通过机械剥离和定点转移法获得单层WS₂并将其转移到硅衬底上形成微腔结构，实现了最大三个数量级的二次谐波增强。角分辨结果表明孔洞样品处出现了明显的色散模式，这表明孔洞与覆盖的单层WS₂形成了法布里-珀罗微腔结构。通过远场成像，研究人员发现由于与FP微腔的共振耦合，WS₂在微腔上的远场发散角仅为5°，表明微腔结构可实现二次谐波方向性出射的调控。利用硅基微结构与单层TMDs材料耦合，实现定向发射的高效二次谐波产生，不仅推动了硅基微结构在非线性领域的进一步发展，同时为TMDs材料实现高效的二阶非线性转换提供了一种新策略，为其在超薄倍频器件和集成光子学应用方面奠定了基础。

国家纳米科学中心博士后史建伟，博士研究生吴宪欣为该研究的共同第一作者，刘新风研究员、张青研究员，黄元教授为通讯作者。该项工作得到了中国科学院战略性先导科技专项（B类），科技部重点研发计划，国家自然科学基金委和低维量子物理重点实验室开放课题等项目的支持。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.2c03033

图1. 在带圆孔阵列的硅衬底上，实现了单层WS₂二次谐波的增强