卤化物钙钛矿因其制备简便、吸收系数大、载流子传输性能优异等特点，在光捕获与发光技术领域备受关注。其中，二维（2D）卤化物钙钛矿继承了三维钙钛矿的优异光学特性，且凭借有机阳离子的疏水性具备更出色的化学稳定性，成为高效发光器件的理想候选材料。尤其是二维溴化铅钙钛矿因其宽带白光发射和高光致发光量子产率（PLQY）而受到越来越多的关注，作为单发光材料应用于白光发光二极管（w-LEDs）中，这不需要传统w-LED中通常使用的额外磷光体。这一过程是由于强短程Holstein电子-声子耦合，能够通过避免传统多磷光系统中固有的效率损失和光谱失配，简化w-LED的架构。
然而，二维卤化物钙钛矿的离子性质及其有机和无机成分之间的弱非共价相互作用导致了软晶格和动态结构无序，这使得我们对电子-声子耦合及自陷激子（STE）在这些材料中的行为理解变得复杂。因此，如何通过结构畸变来调控电子-声子耦合强度和STE发射仍然是一个充满争议的科学问题。
近日，国家纳米科学中心刘新风团队在Nature Communications期刊发表题为“Regulating Pb off-centering distortion for white-light emission in 2D halide perovskites”的研究论文，在二维卤化物钙钛矿白光发射机制研究方面取得重要突破。系统阐明了结构畸变与自陷激子发光的内在关联，为新一代白光发光二极管（w-LEDs）的材料设计与性能优化提供了关键理论支撑和技术指导。
研究团队创新性地选取了一系列具有相同结构类型、不同环尺寸环状有机阳离子的二维溴化铅钙钛矿（(R-NH3)2PbBr4，R为C3-C6环状碳链）作为研究对象，通过精准调控有机阳离子的空间位阻效应，系统探究结构畸变对发光性能的影响。研究发现，随着环状有机阳离子环尺寸的增大，由于电子-声子耦合强度的增强，自陷激子发射强度显著提高。通过提取瞬态吸收光谱中相干声子信号，发现这种增强的自陷激子发射与铅离子偏心位移引起的姜-泰勒（JT）畸变密切相关。此外，密度泛函理论计算显示，增强的Jahn-Teller畸变会使激子自陷能和斯托克斯位移增加。我们的研究结果为理解结构畸变与自陷激子发射特性之间的相关性提供了新的见解，这不仅具有重要的基础研究意义，而且对指导钙钛矿基单发射器白光发光二极管（w-LEDs）的设计和优化具有重要价值。
国家纳米科学中心博士生张语童、北京邮电大学郭媛媛、南洋理工大学封敏军、香港理工大学林淑怡为该论文的共同第一作者，国家纳米科学中心刘新风、付建辉，香港理工大学殷骏和青岛科技大学邢军为该论文共同通讯作者。本研究工作得到国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等项目的资助。
图1 | 二维卤化物钙钛矿中环状有机阳离子依赖的自陷激子发光
图2 | 环状有机配体钙钛矿中的相干声子动力学
图3 | 环状有机配体钙钛矿中自陷激子发射示意图
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-68545-7
