近日,国家纳米科学中心鄢勇研究员团队联合中南大学郭爱敏教授、北京大学孙庆丰教授团队,在导电聚苯胺手性组装结构横向自旋选择输运方面取得新进展。相关成果以Transverse Spin Selectivity in Helical Nanofibers Prepared without any Chiral Molecule为题,发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters)上。
手性诱导的自旋选择(chiral induced spin selectivity ,CISS)效应是近年来科学家们发现的一种非常有趣的现象,将自然界的两大内秉属性结合,不仅有助于理解手性的起源难题,也能为设计与开发自旋功能材料与器件提供新思路。当前报道的CISS效应大多基于手性分子直接参与的材料体系,同时其自旋选择现象发生在平行于螺旋轴的方向。因此,分子手性是否必需或者在何种程度上影响CISS以及垂直于螺旋轴方向的横向自旋选择现象是否存在及其微观机制等关键问题仍然亟待解决。
针对上述问题,研究人员首先通过控制溶剂比例制备了聚苯胺螺旋纳米纤维,利用磁导电原子力显微镜(mc-AFM)测试并检测到了无手性分子形成的螺旋结构中的横向自旋选择输运现象。电子以垂直螺旋轴的方式入射纳米纤维,左旋纳米纤维与右旋纳米纤维中的自旋极化率的大小相近(~70%),符号相反。随后,他们提出包含弱自旋-轨道耦合(SOC)的模型哈密顿量研究横向CISS,该模型中SOC只存在于相邻聚苯胺分子之间的手性耦合,而非手性的聚苯胺分子链内无SOC。结合Landauer-Büttiker公式与Green函数,发现即便当SOC低至0.6 meV时,理论重现了横向自旋选择输运现象,并且数值计算结果与实验数据一致。这项工作解决了CISS领域的若干重要问题:(1)首次提出理论模型研究了手性体系的横向CISS,定量解释了横向CISS实验;(2)理论模型能统一解释一系列纵向CISS实验和横向CISS实验;(3)相对于单体分子手性,自组装超分子手性足以产生CISS。
国家纳米科学中心王晨晨博士与中南大学硕士生梁曾任为论文共同第一作者,鄢勇研究员与中南大学物理学院郭爱敏教授为论文共同通讯作者,北京大学孙庆丰教授为论文的重要合作者。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院先导专项、量子物质科学协同创新中心、湖南省自然科学基金等项目以及中南大学高性能计算公共平台的大力支持。
图:无分子手性的聚苯胺螺旋纳米纤维横向自旋选择输运的实验设计与自旋极化率测试(散点)与理论计算结果(实线)
论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.133.108001