二阶非线性光学过程（如二次谐波产生）是实现频率转换、信号调制等光子功能的物理基础，但其产生严格受限于材料的晶格对称性。在具有中心对称结构的材料中，由于存在空间反演对称性，其本征二阶非线性光学响应在常温下通常被禁止。这极大地制约了此类材料在集成非线性光子器件中的应用。

二维范德华反铁磁材料CrSBr具有较高的奈尔温度（T_N~ 136 K）、强面内各向异性和丰富的磁光与电学特性，是自旋电子学和磁光学前沿研究的重要平台。然而，该材料在顺磁状态下具有中心对称的正交晶系结构，导致其在奈尔温度以上的本征二次谐波产生极其微弱，甚至完全消失。这极大地阻碍了其在室温、小型化、低功耗非线性光子器件中的实际应用与发展。

近日，针对这一关键难题，本研究团队取得了重要突破。首次通过纳米尺度中的晶格对称性调控，在无需外场和低温的条件下，在中心对称的CrSBr中实现了高强度的室温二次谐波生成；进一步，利用材料的结构对称破缺和本征磁有序实现了SHG信号的协同增强。

研究团队创新地将CrSBr薄片与定向排列的银纳米线集成。银纳米线不仅提供等离激元近场增强，还在接触区域施加了可控的纳米级单轴应变。该应变驱动材料发生从正交晶系（D_2h点群）到单斜晶系（C_s点群）的持续性结构相变，从而诱导CrSBr产生局域晶格对称性破缺，实现微观尺度下的晶格重构。通过改变银纳米线的排列方向（即应变轴向），还可有效调控材料的二阶非线性极化率。此外，该项研究也通过温度依赖SHG表征发现，在奈尔温度以下，应变区域的CrSBr在保持结构对称性破缺（C_s点群）的同时进入反铁磁态。此时，由应变诱导的晶格对称性破缺所产生的i-type SHG，与由磁有序性带来的c-type SHG发生相干叠加，使整体SHG信号显著增强。这种磁-结构双重序参量协同增强机制，不仅深化了对晶体结构对称性的理解，也为同时探测材料的结构对称性和磁序参量提供了独特的光学探针。

这项工作首次在室温、无外场条件下“激活”了中心对称磁性材料的强二阶非线性光学响应，并构建了一个具有普适性的“应变工程”研究框架，可按需设计与重构材料的晶体对称性，从而在芯片层面实现定制化的非线性光学功能单元。相关成果以Second-Harmonic Generation by Reconfigurable Lattice Engineering in Centrosymmetric Magnetic CrSBr为题发表在Nano Letters上。

国家纳米科学中心联合培养博士生赵婧涵为文章第一作者，国家纳米科学中心刘新风研究员、北京理工大学王业亮教授、北京大学张青副教授、北京理工大学戴贇贇教授为论文通讯作者。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。

图1 二维磁性材料CrSBr与银纳米线集成诱导晶格重构产生二次谐波响应。

a. CrSBr在纳米线上的示意图，展示了应变和未应变区域的晶体结构。

b. 引入应变引入前后CrSBr的晶格结构比较。

c. 沿CrSBr a/b轴放置纳米线的偏振依赖SHG的垂直分量表征。

   原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c05038