高效率高价值的光催化纯水分解

形貌调控-高能晶面

  

        通过调控锐钛矿氧化钛晶面结构,引入高能晶面,可促进载流子有效分离及特定反应的发生。研究结果证实,锐钛矿的{001}面具有富集光生空穴、促进光氧化反应的特性,{101}面具有富集光生电子、促进光还原反应的特性。因此,具有高活性面的单晶合成与应用,一直备受关注。 

  本研究工作合成出同时具有{001}和{110}面的锐钛矿TiO2单晶,且其比例可调。其中,具有{110}面的锐钛矿TiO2单晶合成为首次报道。具有高表面能晶面的锐钛矿TiO2光催化活性显著提升。

                            

  本组结合理论计算与实验结果证实,与{101}晶面相比,锐钛矿TiO2{001}晶面的光氧化活性更高。

                           

  本研究制定了持续提升TiO2{001}面比例的路线图,通过精准合成,极大提高了{001}面比例(约80%)。随着{001}面比例的增加,其光催化活性持续增强。

                           

  {110}面为锐钛矿TiO2最高表面能晶面。在上述工作基础上,本研究可控引入并提升{110}面比例至11%,为目前文献报道最高值。性能表征发现,同时具有两种高能面的锐钛矿TiO2单晶的光催化活性获得进一步提升。                   

                                                        

  结合理论计算与实验结果,本研究发现,锐钛矿TiO2的两个高能面,{001}{110}面存在竞争生长和平衡比例;随着F{001}面覆盖度的增加出现了对该晶面的选择性腐蚀,本组根据这一现象可控合成了高度对称的多孔单晶。

                                   

  上述工作结合理论计算,可控引入锐钛矿TiO2两种最高表面能晶面并逐步提升其比例,系统研究了两种活性晶面的形成机理及其对TiO2光催化剂性能的影响,为其它光催化剂的设计与性能提升提供了思路。代表工作发表至今[Chem. Commun., 2010, 46:1664-1666],被引用240余次,被评Highly Cited Papers (ESI, Web of Knowledge)上述工作自2010年发表在Chem. Commun.2010, 46:1664-1666Chem. Eur. J2012, 18, 7525-7532)、J. Phys. Chem. C (2012, 116 (51), 26800–26804)ChemPlusChem. (2012, 77 (11): 1017-1021)J. Phys. Chem. C, 2015, 119, 60946100ChemPlusChem. (2015, 80, 688-696)及催化学报(2012, 33: 1743-1748封面文章)等期刊上Chem. Soc. Rev.J. Am. Chem. Soc.等作为重要结果引用500次。

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